一種準二維鈣鈦礦減反射涂層
一種準二維鈣鈦礦減反射涂層
由二維(2D)材料/窄帶隙半導體組成的混合異質結構代表了設計高效率和成本有效的近紅外(NIR)光電探測器的有前途的平臺。然而，由于混合異質結構的相對高的折射率和低的吸收系數，性能的提高通常受到減少的光使用的限制。本研究表明，準2D鈣鈦礦薄膜可以很好地用作抗反射涂層，以大大提高基于多層PdTe2/Ge異質結構的NIR光電探測器的性能。具體地，在具有優化厚度的鈣鈦礦涂層上，光響應性和特定探測率可以在1550nm光通信波長下，在零偏壓下，光強度為~70μWcm-2從~526.4mA W-1到~976.2mA W-1，從~2.43×1011Jones到~4.78×1011Jones有顯著改善。同時，包括暗電流和響應速度在內的其他重要性能參數可以保持幾乎相同。此外，由于濕度的提高上部準2D鈣鈦礦層的電阻，光電探測器在大氣條件下表現出優異的器件穩定性和操作耐久性。這些結果不僅為提高近紅外光電器件的性能提供了一條便捷的途徑，而且拓寬了鈣鈦礦材料的應用范圍。
根據之前的研究，使用熱輔助轉換方法來生長2DPdTe2多層膜。首先，通過電子束蒸發技術將~8nm厚的Pd薄膜沉積在氧化硅襯底上。然后，將襯底放置在高溫管式爐的中心區域，并將純度為99.99%的Te粉末放置在距離襯底約10cm的上側。放置粉末的區域的溫度設定為200℃以確保蒸發，并且使用100sccm的Ar氣將蒸發的氣體向下游拖曳。同時，將管式爐的中心區域加熱到300℃以進行碲化。大約1小時后，可以在襯底上獲得2DPdTe2多層膜。準2D鈣鈦礦薄膜是根據之前的工作通過兩步配體交換旋涂法獲得的。
MAPbI33D鈣鈦礦的前體溶液是通過將159mgMAI和461mgPBI2溶解在133mL二甲基亞砜(DMSO)和1867μL N，N-二甲基甲酰胺(DMF)的混合溶劑中獲得的，而(PEA)2PbI3 2D鈣鈦礦是通過將498mg PEAI和461mgPBI2溶解在2mL N，N-二甲基甲酰胺的溶劑中獲得的。在**步中，將20 mL在100℃預熱的3D鈣鈦礦前體溶液以3000 rpm旋涂在基底上30秒。然后，將基底在100℃退火約30秒。**步,退火后，將20mL在100℃預熱的2D鈣鈦礦前體溶液滴在以4000 rpm旋轉30秒的基底上。旋涂后，襯底在100℃下退火30分鐘。在熱能的作用下，3D鈣鈦礦成分將擴散到2D鈣鈦礦成分中，產生在垂直方向上具有梯度多相的準2D鈣鈦礦。
圖1(a)示出了具有準2D鈣鈦礦ARC的基于多層PdTe2/Ge 2D/3D異質結構的NIR光電探測器的示意圖。作為第10族過渡金屬二硫族化物(TMD)代表的多層PdTe2膜通過預沉積Pd膜的熱輔助碲化而生長，并轉移到覆蓋有絕緣層的平面Ge襯底上，該絕緣層具有預定的開放窗口。然后，將準2D鈣鈦礦薄膜旋涂在PdTe2層的頂部，以完成NIR光電探測器的構造。圖1(b)描繪了制造的異質結構器件的橫截面SEM圖像。顯然，可以容易地觀察到雙層堆疊結構。PdTe2多層膜和準2D鈣鈦礦的厚度分別確定為~57和~190nm。圖1(c)顯示了在氧化硅基底上合成的PdTe2多層的SEM圖像，顯示了連續、均勻和相對平坦的膜。顯然，觀察發現PdTe2多層實際上由尺寸約為100-450nm的基本致密的晶疇組成，形成典型的多晶結構，如圖1(d)所示的AFM圖像進一步證實。源自~8nm Pd膜的PdTe2層的厚度為約~58.8nm，均方根粗糙度為~6.67nm，與從SEM圖像看到的結果一致。
圖1.(a)具有準2D鈣鈦礦電弧的基于PdTe2/Ge 2D/3D異質結構的NIR光電探測器的示意圖。(b)覆蓋有準2D鈣鈦礦的PdTe2/Ge 2D/3D異質結構的橫截面SEM圖像。(c)合成的PdTe2層的SEM圖像，(d)AFM圖像和(e)XRD圖案。(d)中的插圖顯示了高度輪廓。(f)PdTe2層上六個隨機點的拉曼光譜。(f)中的插圖顯示了包含裸露的氧化硅襯底(左)和覆蓋有PdTe2層的氧化硅襯底(右)的光學圖像。(g)PdTe2的2D拉曼圖譜100×100 μm2以上的層。準2D鈣鈦礦薄膜的吸收光譜和光致發光光譜。(h)中的插圖顯示了制備的準2D鈣鈦礦的SEM圖像。
圖3(a)示意性地示出了PdTe2/Ge 2D/3D異質結構上的準2D鈣鈦礦膜的抗反射效應的光俘獲機制。由于空氣、準2D鈣鈦礦、PdTe2/Ge活性層之間的折射差異，部分入射NIR光被異質結構反射，剩余的被異質結構吸收以產生光電流。根據光學基本原理，反射部分由準2D鈣鈦礦薄膜的厚度和入射NIR光的波長決定。為了清楚地闡明準2D鈣鈦礦電弧的作用，我們進行了理論計算，以關聯異質結構的光吸收和準2D鈣鈦礦厚度之間的關系。如圖3(b)所示，在沒有ARC的情況下，PdTe2/Ge異質結構只能吸收1550nm的入射光的54.8%。當鍍上一層準2D鈣鈦礦時，該值變得更高，并且隨著鈣鈦礦厚度的增加而逐漸升高，在鈣鈦礦厚度為190nm達到*大吸收率~88.6%。然后，當鈣鈦礦厚度進一步增加時，它逐漸下降，當鈣鈦礦厚度達到380nm時，達到*小吸收率~54.9%。此外，如圖3(c)所示，基于有限元方法，在1550nm近紅外光照射下，也模擬了具有不同厚度的準2D鈣鈦礦ARC的PdTe2/Ge 2D/3D異質結構的電場分布。顯然，異質結構內部的電場隨著電弧而變得更強，并且在鈣鈦礦厚度為190nm時觀察到*強的電場，這表明了明顯的光限制和捕獲效應。模擬結果表明，具有*佳厚度為190nm的準2D鈣鈦礦電弧可以有效地抑制光反射，并提高PdTe2/Ge 2D/3D異質結構在NIR波長范圍的光利用率，這也與實驗結果一致。
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